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故事描述小智与皮卡丘、艾莉丝、天桐一行人正搭乘火城前往洛祥的旅途中，在行经山区时发现一只从未见过的神奇宝贝，但它却受了伤一动也不动。其实它正是被称为三位圣剑士的后继者，梦幻的神奇宝贝‧凯路迪欧。就在此时，最强的龙系神奇宝贝酋雷姆突然来袭！面对能变换成焰白酋雷姆与闇黑酋雷姆两种型态，并拥有压倒性力量的酋雷姆，小智一行人千钧一发逃过酋雷姆的追击。面对酋雷姆的穷追不舍，在行进列车与飞行船间发生战斗，他们能否战胜这次的强大挑战呢？
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水都奥多马雷，相传在这里有两只传说神奇宝贝-拉帝欧斯与拉帝亚斯，秘密的看守着守护这座城市的宝石-心之水滴。小智一行人正好造访这里，参加完水上竞速赛后，并从当地居民口中得知这项传说。这时，闻名世界的怪盗姊妹出现了，她们为了夺取心之水滴，利用探测器，找出了变成人型的拉帝亚斯，想借此查出心之水滴的下落，正好被小智撞见。怪盗姊妹想利用心之水滴的力量掌控整个水都奥多马雷，小智该如何制止她们的计划？
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南海小岛上有个传说，火之神、冰之神、雷之神被人类触怒之时，就是世界毁灭的日子。疯狂的收藏家吉尔露太为了引出传说中的海之神洛奇亚，捕捉了亚西亚岛的火焰鸟，导致世界各地开始出现天灾地变的异象。这时正好小智一行人来到亚西亚岛，并在当地庆典活动中被推举扮演传说中的控制者。控制者必须到神鸟的三座岛屿中取得三种宝藏，在取宝藏的过程中，小智目赌神鸟被吉尔露太抓走。疯狂收藏家吉尔露太为了个人私欲不顾世界的存亡固然令人气愤，可是当神鸟被小智释放后，竟不顾一切的展开疯狂攻击。眼看著世界末日的预言真的要实现…
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持续旅行的小智一行人，来到了被丰富自然的河川环绕的城镇米季纳。这个城镇里拥有数千年前的遗迹，小智等人在巨大的岩山上朝遗迹前进。突然，遗迹附近的湖刮起了水龙卷并向小智等人逼进，就在快被龙卷风卷入时，随着“帝牙卢卡，拜托了！”的声音出现了一名女性。下一刻，撕开空间的帝牙卢卡出现了。这位名叫“希娜”的女性，是遗迹的守护者，拥有与神奇宝贝心灵相通的能力。在希娜的邀请下，让小智他们使用时空仪来说明有关帝牙卢卡、帕路奇犽、骑拉帝纳的空间，并说起了在米季纳关于被称为诞生一切的幻之神奇宝贝“阿尔宙斯”的古老传说…。
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绿色草原，是个能够使人和神奇宝贝都心境安宁的地方，在这里住着秀力博士和他的女儿小美，有一天，秀力博士在遗迹里研究神秘神奇宝贝-未知图腾的时候，不小心被吸进异次元内，小美十分思念父亲，没想到竟因此唤醒了未知图腾。未知图腾将小美的心灵以结晶化呈现，最后更创造出小美最喜欢的传说神奇宝贝-炎帝，小美因此误以为爸爸变成炎帝的模样回来了，炎帝为了实现小美的心愿，并充当他的爸爸。小智的妈妈和秀力博士是旧交，因为担心小美而赶来，在这碰到刚结束对战来到这里休息的小智他们。没想到炎帝却从结晶塔中出现，将小智的妈妈暂时催眠，强